近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎國家重點(diǎn)實(shí)驗室碳基資源電催化轉化研究組在固體氧化物電解器（SOEC）陽(yáng)極甲烷重整催化劑設計方面取得新進(jìn)展，通過(guò)原位溶出技術(shù)構筑金屬/氧化物活性界面，開(kāi)發(fā)出了高效、穩定的電化學(xué)重整催化劑，并結合多種原位物理化學(xué)表征手段，揭示了SOEC陽(yáng)極甲烷重整機理。

SOEC因其電解效率高，穩定性好，模塊化程度高等優(yōu)勢，被認為是一種具有應用潛力的CO2電解器件。在SOEC陽(yáng)極以甲烷半氧化重整反應（POM）替代緩慢的析氧反應（OER），有利于降低CO2電解總能耗。然而，傳統的鈣鈦礦陽(yáng)極材料甲烷重整活性低、穩定性差，因此設計高活性陽(yáng)極甲烷重整催化劑具有重要意義。

該團隊長(cháng)期致力于基于固體氧化物電解池的高溫電催化研究，前期利用原位溶出和高溫分散法開(kāi)發(fā)出了一系列高活性電化學(xué)表界面，用于高溫電極反應。本工作中，團隊通過(guò)調控La0.6Sr0.4Ti0.3Fe0.7-xCoxO3-δ陽(yáng)極鈣鈦礦中B位Co\Fe比例，優(yōu)化B位過(guò)渡金屬溶出能，實(shí)現在La0.6Sr0.4Ti0.3Fe0.5Co0.2O3-δ（LSTFC2）鈣鈦礦表面原位溶出生成平均粒徑最小為7nm、顆粒密度最高為1087個(gè)μm-2的CoFe合金納米顆粒，為陽(yáng)極CH4轉化提供了充足活性位點(diǎn)。研究還發(fā)現，電驅動(dòng)產(chǎn)生的溢流氧也可進(jìn)一步促進(jìn)甲烷吸附活化、抑制積碳形成，從而提升了陽(yáng)極催化劑活性和穩定性。800°C下，LSTFC2陽(yáng)極CH4轉化率可達到86.9%，CO選擇性達到90.1%，連續穩定運行1250 小時(shí)無(wú)顯著(zhù)衰減。電化學(xué)性能測試表明，陽(yáng)極引入甲烷半氧化重整反應后，CO生產(chǎn)能耗從傳統SOEC的3.46 kWh/m3降低到0.31 kWh/m3。本工作為C1小分子升級轉化提供了新的研究思路。

相關(guān)研究成果以“In situ exsolved CoFe alloy nanoparticles for stable anodic methane reforming in solid oxide electrolysis cells” 為題發(fā)表在《焦耳》（Joule）上。該工作的共同第一作者是502組博士研究生郭宜閣和博士后王碩。上述工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.04.009